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单分子电子学:量子干涉效应的尺度拓展——从配体分子到配位超分子笼和分子笼单层

发布时间2022-11-10

我院洪文晶教授团队与英国华威大学Hatef Sadeghi副教授团队在量子干涉效应在不同分子尺度中的传递研究中取得重要进展,相关成果“Scaling of quantum interference from single molecules to molecular cages and their monolayers ”为题发表在国际学术期刊Proceedings of the National Academy of Sciences

单分子尺度电子输运中的量子干涉效应(Quantum interference)能够通过电子相位的调控实现对分子电子器件电学特性的操纵,为单分子器件提供了独特的调控机制。然而,此前研究一直并未明确量子干涉存在的边界尺度。这意味着我们并不明确量子干涉所存在的尺度以及对其应用的尺寸极限。前期量子干涉效应的研究工作主要集中在具有简单结构的有机小分子体系中,也有近期的研究工作证明了量子干涉效应能从单分子到单分子层得到有效的传递。然而,量子干涉效应是否可以从简单小分子体系传递到一个更大、更复杂的分子系统,依然是该领域悬而未决的科学问题。

  

  

基于在单分子尺度量子干涉效应研究的长期基础(Journal of the American Chemical Society, 2021, 143, 9385; Nature Materials, 2019, 18, 364-369; Accounts of Chemical Research, 2019, 52, 151),近日,洪文晶教授课题组设计合成了具有不同量子干涉性质的配体1,3-二吡啶基苯(DPB)、2,5-二吡啶基呋喃(DPF),并进一步合成以由该配体组成的配位超分子笼及其相应超分子笼的组装单层膜,构建具有电输运性质显著差异的多尺度量子干涉效应体系,并发现量子干涉效应可以在这些不同体系中有效传递。其中由732个原子组成的DPB分子笼及其单分子层是迄今为止单分子电子学研究中所涉及到的最大、最复杂的量子干涉系统。密度泛函理论(DFT)计算表明,两个相邻的Pd原子之间的耦合主导单个分子笼的电子性质。而这种Pd-Pd耦合则是由相应配体的量子干涉效应进行调控,这种配体量子效应的对金属节点耦合的调控则在分子笼和分子层中均有体现。该工作通过对量子干涉效应从单个配体到分子笼,进一步到分子笼的薄膜的有效转移,显著拓展了量子干涉效应适用的分子体系尺寸,也为量子干涉效应在分子电子器件乃至微纳电子器件的广泛应用提供了重要实验依据。

该工作在我院洪文晶教授、萨本栋微纳研究院杨扬副教授和英国华威大学Hatef Sadeghi副教授共同指导下完成,我院博士后徐晓晖、博士生王珏钧和华威大学博士生Nickel Blankevoort为论文共同第一作者,我院刘俊扬副教授,博士后袁赛赛、陈力川,博士生方朝,硕士生石杰也参与了该工作。该工作得到了国家自然科学基金 (21722305T2222002219730792203200421991130)、中国博士后科学基金 (2020M6820822021T140396) 、福建省自然科学基金(2021J06008) 等相关项目的资助。

论文链接:https://www.pnas.org/doi/epdf/10.1073/pnas.2211786119

图文来源:https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/16734.htm

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