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单分子电子学:构象转换调控量子干涉效应研究取得新进展

发布时间2019-12-03

我院洪文晶教授课题组与英国Lancaster UniversityColin J. Lambert教授、澳大利亚University of Western AustraliaPaul J. Low教授团队密切合作,在单分子器件的构象转换调控量子干涉效应研究方面取得重要进展。相关研究成果以Turning the Tap: Conformational Control of Quantum Interference to Modulate Single Molecule Conductance为题发表于Angewandte Chemie International EditionDOI: 10.1002/anie.201909461)。

在单分子尺度下,通过分子的电荷输运会产生独特的量子干涉效应。当电子德布罗意波的相位相同时,会造成相增量子干涉效应,分子表现为高电导;反之则造成相消量子干涉效应,分子表现为低电导。量子干涉效应的研究对设计新型单分子器件具有重要意义,而现阶段对量子干涉的调控研究主要集中于锚定基团的调控、杂原子取代位点调控和共轭分子骨架调控等策略,但是这些调控策略往往意味着需要引入新的分子结构,如何发展不改变分子结构的量子干涉调控策略是现阶段单分子电子学发展的重要挑战之一。

该工作系统研究了甲氧基基团连接位置和构象变化对寡聚苯乙炔分子体系电荷输运过程中量子干涉效应的影响。通过改变中心苯环甲氧基的取代位置和调控其构象转化,可以有效调控分子结中电荷输运过程的量子干涉现象,实现接近一个数量级的单分子电导调控。密度泛函理论计算结果表明,通过调控中心苯环上甲氧基的构型,可以改变电子在分子导线内电荷输运的干涉过程,使具有相增量子干涉效应的分子器件转变为相消量子干涉效应,并使分子电导改变将近一个数量级。这一研究工作首次提出了单分子水龙头的概念,即通过外加取代基的构象转换效应实现了量子干涉的调控,为未来基于量子干涉效应的新型分子器件的设计和制备提供了一种全新的思路。

 

 

这一跨学科国际合作研究是在我院洪文晶教授、英国Lancaster UniversityColin J. Lambert教授、Sara Sangtarash博士,以及澳大利亚University of Western AustraliaPaul J. Low教授共同指导下完成的。我院化工系硕士研究生蒋枫、University of Western Australia博士生Douglas I. Trupp, Lancaster University博士生Norah Algethami为论文共同第一作者,我院博士研究生唐淳、李瑞豪和硕士研究生郑海宁以及本科生何文翔、朱晨旭等共同完成。我院刘俊扬特任副研究员和师佳副教授也参与了部分研究工作。该工作得到国家重点研发计划课题(2017YFA0204902),国家自然科学基金(216731952170318821503179)等项目的资助,也得到了固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.201909461


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